¿Qué es la espectroscopia no lineal?

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La espectroscopia lineal se refiere comúnmente a la interacción luz-materia con un campo de radiación incidente primario que es débil, y puede tratarse como una respuesta lineal entre la luz incidente y la materia. Desde una visión mecánica cuántica del campo de luz, a menudo se concibe como una medición de “un fotón in/one photon out”. La espectroscopia no lineal se utiliza para referirse a casos que se encuentran fuera de esta vista, incluyendo:

Observar la respuesta de la materia sometida a interacciones con dos o más campos de incidentes independientes, y
el caso donde la teoría de respuesta lineal es inadecuada para tratar cómo se comporta el material, como en el caso de la radiación incidente muy intensa.

Si trabajamos dentro del dipolo eléctrico Hamiltoniano, los experimentos no lineales se pueden expresar en términos de tres o más elementos de la matriz de transición. La respuesta de la materia en experimentos lineales se escalará como\(|\mu_{ab}|^2\) o\(\mu_{ab}\mu_{ab}\), mientras que en experimentos no lineales tomará una forma como\(\mu_{ab}\mu_{bc}\mu_{ca}\). Nuestro enfoque para describir la espectroscopia no lineal utilizará el dipolo eléctrico Hamiltoniano y una expansión de la teoría de perturbación del operador dipolo.