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2.7: Apéndice- Diagramas de tercer orden para un sistema de cuatro niveles

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    La función de respuesta de tercer orden puede describir la interacción con hasta cuatro estados propios del sistema hamiltoniano. Estos son ejemplos de funciones de correlación dentro\(R^{(3)}\) de un sistema de cuatro niveles representativo de transiciones vibrónicas que acompañan a una excitación electrónica, como relevantes para la espectroscopia Raman de resonancia. Tenga en cuenta que estos diagramas presentan solo un ejemplo de múltiples permutaciones que deben considerarse dada una secuencia de tiempo particular de campos de incidentes que pueden tener frecuencia variable.

    37figure1.png

    La frecuencia de la señal proviene de sumar todas las frecuencias de resonancia incidente que representan el signo de la excitación. Los productos de los elementos de la matriz de transición se escriben de manera ordenada por tiempo sin la proyección sobre la polarización del campo incidente necesaria para dar cuenta de los efectos orientacionales. El\(R_1\) término está escrito más propiamente\(\langle\left(\bar\mu_{ba}\cdot\hat\epsilon_1\right)\left(\bar\mu_{cb}\cdot\hat\epsilon_2\right)\left(\bar\mu_{dc}\cdot\hat\epsilon_3\right)\left(\bar\mu_{ad}\cdot\hat\epsilon_{an}\right)\rangle\). Obsérvese que el producto de los elementos de la matriz dipolo de transición obtenidos de la secuencia de interacciones siempre se puede reescribir en la forma cíclicamente invariante\(\mu_{ab}\mu_{bc}\mu_{cd}\mu_{da}s\). Esta es una manifestación más de bucles cerrados formados por la secuencia de interacciones.


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