3.2: Eco de fotones

El experimento de eco de fotones se usa más comúnmente para distinguir el ensanchamiento de línea estático y dinámico, y las escalas de tiempo para las fluctuaciones de la brecha de energía. El carácter de refase de\(R_2\) y\(R_3\) le permite separar el ensanchamiento homogéneo y no homogéneo.

Para demostrar esto, describamos un experimento de eco de fotones para una forma de línea no homogénea, es decir, una convolución de una forma de línea homogénea con ancho\(Γ\) con una distribución estática no homogénea de ancho\(Δ\). Recuerde que la espectroscopia lineal no puede distinguir las dos:

\[R(\tau)=|\mu_{ab}|^2e^{-i\omega_{ab}\tau-g(\tau)}-c.c. \label{4.2.1}\]

Para una distribución no homogénea, podríamos promediar la respuesta homogénea,\(g(t)=\Gamma_{ba}t\), con una distribución no homogénea

\[R=\int d\omega_{ab}G\left(\omega_{ab}\right)R\left(\omega_{ab}\right) \label{4.2.2}\]

que tomamos para ser gaussianos

\[G(\omega_{ba})=exp\left(-\frac{\left(\omega_{ba}-\langle\omega_{ba}\rangle\right)^2}{2\Delta^2}\right) \label{4.2.3}\]

Equivalentemente, dado que una convolución en el dominio de frecuencia es un producto en el dominio del tiempo, podemos establecer

\[g(t)=\Gamma_{ba}t+\frac{1}{2}\Delta^2t^2 \label{4.2.4}\]

Entonces, para el caso de que\(\Delta \gt \Gamma\), el espectro de absorción es una amplia forma de línea gaussiana centrada en la frecuencia media\(\langle\omega_{ba}\rangle\) que solo refleja la distribución estática en\(\Delta\) lugar de la dinámica en\(\Gamma\).

Ahora mira el experimento en el que se cruzan dos pulsos para generar una señal en la dirección

\[k_{sig}=2k_2-k_1 \label{4.2.5}\]

Esta señal es un caso especial de la señal\((k_3+k_2-k_1)\) donde la segunda y tercera interacciones se derivan ambas del mismo haz. Ambos diagramas de no refase contribuyen aquí, pero dado que tanto la segunda como la tercera interacciones son coincidentes,\(\tau_2=0\) y\(R_2=R_3\). La señal no lineal se puede obtener integrando la respuesta homogénea,

\[R^{(3)}(\omega_{ab})=|\mu_{ab}|^4p_ae^{-i\omega_{ab}(\tau_1-\tau_3)}e^{-\Gamma_{ab}(\tau_1+\tau_3)} \label{4.2.6}\]

sobre la distribución no homogénea como en la eq. (4.2.2). Esto lleva a

\[R^{(3)}=|\mu_{ab}|^4p_ae^{-i\langle\omega_{ab}\rangle(\tau_1-\tau_3)}e^{-\Gamma_{ab}(\tau_1+\tau_3)}e^{-(\tau_1-\tau_3)^2\Delta^2/2} \label{4.2.7}\]

Porque\(\Delta \gt\gt \Gamma_{ab}\),\(R^{(3)}\) está fuertemente alcanzado su punto máximo en\(\tau_1=\tau_3\), es decir\(e^{-(\tau_1-\tau_3)^2\Delta^2/2}\approx\delta(\tau_1-\tau_3)\). La amplia distribución de frecuencias se desfase rápidamente durante\(\tau_1\), pero es refasada (o reenfocada) durante\(\tau_3\), conduciendo a una gran mejora constructiva de la polarización en\(\tau_1=\tau_3\). Esta mejora de refase se llama eco.

En la práctica, la señal se observa con un detector de nivel de intensidad integrado colocado en la dirección de dispersión de la señal. Para una separación de pulsos dada\(\tau\) (ajuste\(\tau_1=\tau\)), calculamos la intensidad de la señal integrada irradiada de la muestra durante\(\tau_3\) como

\[I_{sig}(\tau)=|E_{sig}|^2\propto\int_{-\infty}^{\infty}d\tau_3|P^{(3)}(\tau,\tau_3)|^2 \label{4.2.8}\]

En el límite no homogéneo\((\Delta \gt\gt \Gamma_{ab})\), encontramos

\[I_{sig}(\tau)\propto|\mu_{ab}|^8e^{-4\Gamma_{ab}\tau} \label{4.2.9}\]

En este caso, la única fuente de relajación de la amplitud de polarización at\(\tau_1=\tau_3\) es\(\Gamma_{ab}\). En este punto se elimina la falta de homogeneidad y solo se mide la desfase homogénea. El factor de cuatro en la tasa de decaimiento refleja el hecho de que la amortiguación de la coherencia inicial evoluciona a lo largo de dos períodos\(\tau_1+\tau_3=2\tau\), y que una medición del nivel de intensidad duplica la tasa de decaimiento de la polarización.