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3.3: Rejilla Transitoria

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    La rejilla transitoria es una técnica de tercer orden utilizada para caracterizar numerosos procesos de relajación, pero es especialmente adecuada para observar excitaciones ópticas con período espacial bien definido. Los dos primeros pulsos se establecen coincidentes en el tiempo, por lo que no se puede distinguir qué campo interactúa primero. Por lo tanto, la señal tendrá contribuciones tanto\(k_{sig} = k_1 − k_2 + k_3\) de como\(k_{sig} = −k_1 + k_2 + k_3\). De esa es la señal depende\(R_1+R_2+R_3+R_4\). Considerar los términos que contribuyen a la polarización que surgen de las dos primeras interacciones. Para dos pulsos coincidentes en el tiempo de la misma frecuencia, los dos primeros campos tienen un perfil de excitación en la muestra

    \[\bar E_a\bar E_b=E_aE_b \exp\left[-i(\omega_a-\omega_b)t+i(\bar k_a-\bar k_b)\cdot\bar r\right]+c.c. \label{4.3.1}\]

    Si las vigas se cruzan en ángulo\(2\theta\)

    \[\begin{aligned} \bar k_a &=|k_a|(\hat z\cos{\theta}+\hat x\sin{\theta}) \\ \bar k_b &=|k_b|(\hat z\cos{\theta}-\hat x\sin{\theta}) \end{aligned} \label{4.3.2}\]

    con

    \[|k_a|=|k_b|=\frac{2\pi n}{\lambda} \label{4.3.3}\]

    la excitación de la muestra es un patrón de interferencia espacial variable a lo largo de la dirección transversal

    43figure1.png

    \[\bar E_a \bar E_b=E_aE_b \exp[i\bar\beta\cdot\bar x]+c.c. \label{4.3.4}\]

    El Wavevector de rejilla es

    \[\begin{aligned} \bar\beta &=\bar k_1-\bar k_2 \\[4pt] |\bar\beta| &= \frac{4\pi n}{\lambda}\sin{\theta} =\frac{2\pi}{\eta} \end{aligned} \label{4.3.5}\]

    Este patrón de campo espacialmente variable se llama rejilla y tiene un espaciado de franjas

    \[\eta=\frac{\lambda}{2n\sin{\theta}} \label{4.3.6}\]

    Absorción imagina este patrón en la muestra, creando un patrón espacial de moléculas excitadas y de estado fundamental. Un haz sonda retardado en el tiempo puede dispersarse fuera de esta rejilla, donde las condiciones de coincidencia del evector de ondas son equivalentes a la interferencia constructiva de ondas dispersas en el ángulo de Bragg fuera de una rejilla de difracción. Para\(\omega_1=\omega_2=\omega_3=\omega_{sig}\) esto, la condición de difracción es la incidencia de un\(\bar k_3\) ángulo\(\theta\), lo que lleva a la dispersión de una señal fuera de la muestra en un ángulo\(-\theta\). Más comúnmente, medimos la intensidad de la luz dispersada, como se da en la eq. (4.2.8)

    De manera más general, deberíamos pensar en la excitación con este par de pulsos que conduzca a una variación espacial periódica del complejo índice de refracción del medio. La absorción puede crear una rejilla de estado excitado, mientras que la relajación posterior puede conducir al calentamiento de un perfil de temperatura periódico (una rejilla térmica). Los procesos de dispersión no resonante (dispersión Raleigh y Brillouin) pueden crear una modulación espacial en el índice real o refracción. Por lo tanto, la señal de rejilla transitoria será sensible a cualquier proceso que actúe para lavar la modulación espacial del patrón de rejilla:

    • La relajación poblacional conduce a una disminución en la amplitud de la rejilla, observada como una disminución en la eficiencia de difracción.

    \[I_{sig}(\tau) \propto exp[-2\Gamma_{bb}\tau] \label{4.3.7}\]

    43figure2.png

    • La difusión térmica o masiva a lo largo\(\hat x\) actúa para lavar el patrón de flecos. Para una constante de difusión D, la disminución de la eficiencia de difracción es

    \[I_{sig}(\tau)\propto exp[-2\beta^2D\tau] \label{4.3.8}\]


    43figure3.png

    • El calentamiento rápido por los pulsos de excitación puede lanzar ondas acústicas contra-propagadoras a lo largo\(\hat x\), que pueden modular el haz difractado a una frecuencia dictada por el período durante el cual el sonido se propaga sobre el espaciado de franjas en la muestra.

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