10: Átomos en Campos Fuertes

Objetivos

En este capítulo se discute la excitación de átomos por pulsos láser intensos. Este tema ha crecido hasta convertirse en uno de los campos de investigación más emocionantes en física atómica, molecular y óptica (AMO). Hoy en día los láseres de alta potencia son accesibles a muchos laboratorios dando la posibilidad de investigar los interesantes efectos no lineales que pueden aparecer.

Prerrequisitos

La estructura de los átomos. Intensidad de campo electromagnético, oscilaciones anarmónicas.

Introducción

El campo de investigación “átomos en campos láser fuertes” nació pocos años después de la invención del láser en 1960, y ha evolucionado considerablemente durante las últimas tres décadas debido al rápido desarrollo tecnológico de los láseres de pulso corto de alta potencia. Los primeros experimentos habían demostrado que la respuesta de un sistema atómico comenzó a ser no lineal alrededor\(I_{n}=10^{8}\mathrm{W}/\mathrm{cm}^{2}\) de los campos láser visibles o del infrarrojo cercano, los cuales podrían caracterizarse por susceptibilidades no lineales de segundo, tercer o cuarto orden. Teóricamente, este rango puede describirse mediante el método mecánico cuántico apropiado, llamado teoría de la perturbación. La siguiente intensidad limitante importante es\(I_{s}=10^{13}\mathrm{W}/\mathrm{cm}^{2}\), por encima de la cual los enfoques mecánicos cuánticos tradicionales de tratamiento de procesos ópticos no lineales ya fallan, y la interacción se vuelve fuertemente no lineal, requiriendo nuevos conceptos.

Un nuevo límite aún mayor y bastante obvio es, cuando un campo láser es lo suficientemente fuerte como para superar las fuerzas de Coulomb en el átomo. Para ver esto, considere el campo del protón a la distancia del primer radio de Bohr\(a0\), que es:

\(\mathcal{E}_{a}=\frac{\left|q_{0}\right|}{4 \pi \epsilon_{0}} \frac{1}{a_{0}^{2}}=5.1 \times 10^{9} \mathrm{~V} / \mathrm{cm}\)(10.1)

La intensidad de un campo láser donde la amplitud del campo eléctrico oscilante tiene el mismo valor es:

\(I_{a}=\frac{1}{2} \epsilon_{0} c \mathcal{E}_{a}^{2}=3.5 \times 10^{16} \mathrm{~W} / \mathrm{cm}^{2}\)(10.2)

Problema 10.1

La intensidad también puede ser dada por el flujo de fotones, que es:

\(\left.\phi=\frac{I}{\hbar \omega} \quad \text { photon/(s } \cdot \mathrm{cm}^{2}\right)\)(10.3)

Calcular el flujo de fotones de un láser\(800\mathrm{nm}\) Ti-Sapphire para\(I_{a}\).

Experimentos con pulsos intensos

Como el material láser más potente, a saber, el titanio-zafiro, y una nueva técnica de amplificación, la amplificación de pulsos gorjeados, se han vuelto comunes alrededor de 1990, hizo que los láseres de alta potencia fueran accesibles para muchos laboratorios. Desde entonces este tema ha crecido hasta convertirse en uno de los campos de investigación más emocionantes en física atómica, molecular y óptica (AMO). En la Figura 10.1 se muestra una configuración experimental típica y general para estudiar átomos en campos láser fuertes.

Figura 10.1: Configuración experimental esquemática típica en el estudio de átomos en campos láser fuertes. Un láser de pulso corto intenso se enfoca en una cámara de interacción, que contiene un gas de átomos. Se pueden detectar iones o electrones, por ejemplo, con técnicas de tiempo de vuelo.

El primer elemento es un láser de pulso corto. Los pulsos láser utilizados suelen estar en el rango de femtosegundos, siendo el más corto el sub-\(10\mathrm{fs}\). Las altas tasas de repetición, hoy en el rango de kHz, permiten a los experimentalistas obtener buenas estadísticas. Las intensidades enfocadas necesarias para entrar en el régimen de campo fuerte son del orden de\(10^{14}−10^{15}\mathrm{W}/\mathrm{cm}^{2}\). Desde aproximadamente 1995 la herramienta favorita se ha convertido en el láser de zafiro de titanio, operando\(800\mathrm{nm}\) en el infrarrojo cercano, y proporcionando una duración de pulso muy corta, alta intensidad láser a alta frecuencia de repetición. La segunda parte de la configuración experimental es una cámara de vacío donde se está introduciendo un gas de átomos (a menudo gases raros), en una celda o chorro pulsado. Se mide la energía de los iones generados o la de los fotoelectrones emitidos. Además, se puede registrar la distribución angular de los fotoelectrones. En experimentos de generación armónica de orden alto, la densidad atómica es mucho mayor que en los experimentos de ionización, presiones de hasta unos pocos cientos de mbar es el valor habitual. La radiación emitida en el eje puede detectarse y analizarse mediante un espectrómetro XUV estándar (ultravioleta extremo), que incluye una rejilla y un detector de fotones.

Para clasificar los fuertes efectos de campo, primero introducimos las cantidades importantes que se pueden usar para describir los procesos. Uno de ellos es la energía de ionización o (potencial de ionización) denotada por\(I_{P}\), y mostrada en la Figura 10.2

Figura 10.2: Energías\(I_{p}\) de ionización de átomos, dadas aquí como función de Z. Tiene los valores más altos para los átomos de gas noble, ya que estos son los elementos químicos más estables, mientras que es relativamente pequeño para los átomos de metal alcalino, que solo tienen un solo electrón fuera de una capa de electrones cerrada. El valor de\(I_{p}\) para el átomo de H es\(13.6\mathrm{eV}\), que es el negativo de la energía del estado fundamental.
https://en.Wikipedia.org/wiki/File:First_Ionization_Energy.svg

También presentamos aquí la importante noción del potencial ponderomotivo\(U_{P}\) del campo apasionante. Es la energía ganada por un electrón de otro modo libre en un campo armónicamente oscilante. Un simple cálculo clásico muestra que según la ecuación de movimiento

\(m \dot{v}=q_{0} E_{0} \sin \omega t\)(10.4)

la energía cinética promediada a lo largo de un periodo\(2π/ω\) es

\(\overline{\frac{1}{2} m v^{2}}=\frac{1}{2} \frac{q_{0}^{2} E_{0}^{2}}{m \omega^{2}} \overline{\cos ^{2} \omega t}=\frac{q_{0}^{2} E_{0}^{2}}{4 m \omega^{2}}=: U_{P}\)(10.5)

Las características de la respuesta del átomo dependen de la relación entre el potencial de ionización\(I_{P}\) y el potencial ponderomotivo a través del parámetro:

\(\gamma_{K}:=\sqrt{\frac{I_{P}}{2 U_{P}}}\)(10.6)

introducido por L.V. Keldysh en 1964, y llamado desde entonces el parámetro Keldysh.

Figura 10.3: La respuesta del átomo depende de la relación entre el potencial de ionización\(I_{P}\) y el potencial ponderomotivo a través del parámetro Keldysh.

Si la intensidad del campo externo, es decir, la raíz cuadrada de la intensidad entrante es lo suficientemente alta, entonces\(γ_{K}<1\) y el potencial atómico puede ser cambiado significativamente por ese campo como se muestra en el lado derecho de la figura 10.3. El electrón puede entonces hacer un túnel a través de la barrera potencial que ahora es la suma de los campos atómico y externo. La barrera puede incluso llegar a ser más baja que la energía del estado unido, entonces podemos hablar de sobre la ionización de la barrera. Esto es válido, por supuesto, para un medio periodo del campo oscilante ya que el campo externo cambia de signo en el siguiente medio periodo y la fuerza sobre el electrón cambiará su dirección al contrario. Para los pulsos con\(γ_{K}>1\), se observa un proceso diferente llamado ionización por encima del umbral, mostrado en el lado izquierdo de la figura, y para ser discutido en la siguiente sección.

Ionización por encima del umbral

Los electrones inicialmente en estado fundamental pueden absorber una gran cantidad de fotones, muchos más que el número mínimo requerido para la ionización, siendo así ionizados con una alta energía cinética. Este nuevo efecto físico se puede observar a intensidades superiores (I_ {s} =10^ {13}\ mathrm {W}/\ mathrm {cm} ^ {2}\). Cuando las mediciones de fotoelectrones resueltos por energía se hicieron posibles a fines de la década de 1970, se observó que en el proceso de fotoionización los electrones expulsados podían absorber fotones por encima del número mínimo requerido para que ocurriera la ionización. Se observó que los espectros fotoelectrónicos exhibían varios picos, separados por la energía fotónica\(ℏω\). Las energías electrónicas aparecen en los valores

\(E_{s}=(n+s) h \omega-I_{p}\)(10.7)

donde n es el número mínimo de fotones para superar el potencial de ionización\(I_{P}\), y\(s=0,1, \ldots\) donde ss es el número de fotones en exceso, o por encima del umbral de fotones, absorbidos por el electrón. Este proceso se mostró por primera vez en 1979 y se denominó ionización por encima del umbral (ATI). Un espectro ATI típico muestra una serie de picos de electrones separados por la energía de fotones láser.

Figura 10.4:

Para pulsos láser cortos e intensos, el potencial de ionización\(I_{p}\) se incrementa por el potencial ponderomotivo (dependiente del tiempo), es decir, la energía cinética media adquirida por un electrón que oscila en el campo láser\(U_{P}\). La precisión experimental en la detección de espectros de electrones aumentó significativamente a partir de mediados de los 90 debido esencialmente a mayores tasas de repetición láser. Así, se pudieron registrar espectros ATI con muchas décadas en número de recuentos. Sorprendentemente, se encontró que los espectros se extendían sobre muchas decenas de eV, con una disminución para los primeros órdenes, hasta\(2U_{p}\), seguido de una gran meseta que se extiende hasta\(10U_{p}\). En general, con polarización lineal, los electrones se generan a lo largo de la dirección de la polarización. Se encontró que las distribuciones angulares exhiben una estructura mucho más compleja (fuera del eje) en el borde de la meseta, llamada “anillos de dispersión”. La gran meseta y la estructura angular compleja se originan a partir de la recuperación del bloque de ondas de electrones en el ion progenitor.

Ionización múltiple

No solo uno, sino muchos electrones pueden ser emitidos desde átomos sujetos a fuertes campos láser. La doble ionización de átomos alcalinotérreos se observó ya en 1975 y la primera evidencia de ionización no secuencial de átomos de gas raros se demostró por primera vez en 1983. Pueden emitirse uno a la vez, en un proceso secuencial, o simultáneamente, un mecanismo llamado directo, o no secuencial. El mecanismo de ionización múltiple más simple para átomos en campos láser fuertes es el llamado mecanismo de separación secuencial, es decir, una secuencia de actos de ionización de electrones simples: ionización del átomo, luego del ion cargado individualmente, luego del ion doblemente cargado, etc. El principal esfuerzo experimental durante la década de 1980 fue probar los límites de este mecanismo con las potencias láser disponibles y comprender el proceso responsable de la ionización de los diferentes estados de carga (multifotón o tunelización). Sin embargo, resultó que la ionización secuencial no es el único mecanismo responsable de la ionización múltiple. Los avances en las técnicas experimentales con, por ejemplo, la espectroscopia de impulso de iones de retroceso y las mediciones de coincidencia de iones electrones permiten ahora a los científicos registrar las energías y distribuciones angulares de los electrones emitidos durante un proceso de ionización múltiple, proporcionando así una mejor visión experimental.

Generación armónica de alto orden

Otro efecto también observado a intensidades suficientemente altas fue la generación de armónicos altos (HHG). Los átomos que interactúan con un campo láser fuerte pueden emitir radiación a frecuencias que son múltiplos de alto orden de la frecuencia angular del láser de bombeo. Un espectro armónico de orden superior consiste en una secuencia de picos a frecuencias circulares que son múltiplos impares de la excitación, o frecuencia circular fundamental:

\(\)(10.8)

Solo se pueden observar órdenes impares, debido a la simetría de inversión en un gas atómico. En el dominio del tiempo, esto significa que el proceso es periódico con una periodicidad dos veces el periodo láser. Un espectro HHG tiene un comportamiento característico: muestra una disminución rápida para los primeros armónicos, seguido de una larga meseta de armónicos con intensidad aproximadamente constante. La meseta termina por un corte agudo. La mayor parte del trabajo inicial sobre generación armónica se concentró en la extensión de la meseta, es decir, la generación de armónicos de longitud de onda más corta. Hoy en día, los espectros armónicos producidos con pulsos láser cortos e intensos se extienden a más de 500 eV, hasta la ventana de agua por debajo del borde K de carbono a 4.4 nm. El mecanismo de la generación se muestra en la figura 10.5.

Figura 10.5:

Figura 10.6: Ilustración simple del modelo semi-clásico de tres pasos de generación armónica de orden superior.
http://en.Wikipedia.org/wiki/File:ThreeStep.png

Se ha dedicado un gran esfuerzo para optimizar y caracterizar las propiedades de esta nueva fuente de radiación XUV. Un hito en la comprensión de los procesos de HHG fue el hallazgo de Kulander y sus compañeros de trabajo en 1992 de que la posición de corte en el espectro armónico sigue la ley universal\(I_{p}+3U_{p}\). Este resultado se interpretó en términos de una teoría simplificada, denominada modelo de tres pasos que se muestra en la figura 10.6. En el primer paso se lleva a cabo un proceso de tunelización. En el segundo paso el modelo descuida la fuerza Coulomb del núcleo, y asume que el electrón se mueve solo bajo el efecto del campo láser, que primero aleja el electrón del núcleo, pero cuando durante su oscilación cambia su signo el campo puede devolver el electrón al núcleo. Tercero: al disminuir la velocidad, el electrón irradia en forma de armónicos cuya energía proviene de la energía perdida por el electrón de retorno. Una descripción realista de HHG debe implicar el cálculo de la respuesta de un solo átomo, y también la solución de ecuaciones de propagación (Maxwell) para la radiación emitida.

Una consecuencia interesante de la existencia de los armónicos es que entre circunstancias favorables pueden sumar y producir una secuencia de picos de pulsos en el rango de attosegundos (duración ~200 as), a considerar en la siguiente sección.

Pulsos de Attosegundo

Casi inmediatamente después de la primera observación de la meseta armónica a finales de la década de 1980, Győző Farkas y Csaba Tóth se dieron cuenta de que, si los armónicos se emitieran en fase, es decir, fase-locked, entonces la estructura temporal de la radiación emitida desde el medio consistiría en un “tren” de pulsos de attosegundo separados por la mitad del periodo láser. Aquí hay una clara analogía con los láseres de modo bloqueado, donde los modos axiales que oscilan en una cavidad láser están bloqueados en fase, lo que lleva a la producción de trenes de pulsos cortos. Desde un punto de vista microscópico, en cada ciclo de medio láser, hay una breve ráfaga de luz (attosegundo), ya que un electrón se recombina de nuevo al estado fundamental. Se pueden producir pulsos aislados de attosegundo si uno limita estos retornos a eventos individuales. La idea más sencilla es utilizar un pulso láser muy corto (7 fs) e intenso. Tal fuente láser debería permitir generar pulsos de attosegundo individuales, ya que la generación de armónicos ocurre durante un intervalo de tiempo limitado antes del inicio de la ionización. Los pulsos de attosegundo han permanecido, sin embargo, esencialmente como una predicción teórica, hasta 2002. Entonces un experimento importante del grupo de Agostini y Muller han mostrado evidencias de trenes de\(250\mathrm{as}\) pulsos, mientras que Ferenc Krausz y compañeros de trabajo pudieron generar pulsos aislados de 650as650as.

Lectura adicional

Si te interesa este tema echa un vistazo a la página principal del grupo de Ferenc Krausz. Bajo el menú “Luz y Materia” se puede encontrar mucho material interesante sobre física de attosegundos, interacción de materia ligera, etc.
http://www.attoworld.de/Mainpages/Light_and_matter/index.html

Outlook

La radiación armónica, con duración de pulso de attosegundo, alto brillo y buena coherencia espacial y temporal, podría ser utilizada en un número creciente de aplicaciones que van desde la espectroscopia atómica y molecular hasta la física de estado sólido y plasma. También se ha propuesto como fuente alternativa para la nanolitografía, en particular para fines metrológicos. Abre dos nuevos campos de investigación: los procesos multifotónicos en el rango XUV, y la física de attosegundos, donde los procesos en átomos y moléculas pueden estudiarse a una escala de tiempo sin precedentes. Acaba de nacer la attofísica, y ya existe una discusión activa sobre las posibles aplicaciones de los pulsos XUV de attosegundo. Producir de manera rutinaria pulsos de duración en el rango de attosegundos es uno de los objetivos principales de la instalación de Fuente de Pulso de Luz de Attosegundo de Infraestructura Extrema de Luz (ELI ALPS) que se construirá en Szeged, Hungría en los próximos años.