2.6: Representación en el dominio de frecuencia (1)

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Una transformada de Fourier-Laplace\(P^{(3)}(t)\) con respecto a los intervalos de tiempo nos permite obtener una expresión para la susceptibilidad no lineal de tercer orden,\(\chi^{(3)}\left(\omega_1,\omega_2,\omega_3\right)\):

\[P^{(3)}\left(\omega_{sig}\right)=\chi^{(3)}\left(\omega_{sig};\omega_1,\omega_2,\omega_3\right)\bar E_1\bar E_2\bar E_3 \label{3.6.1}\]

\[\chi^{(n)}=\int_0^{\infty}d\tau_ne^{i\Omega_n\tau_n}\dotsi\int_0^{\infty}d\tau_1e^{i\Omega_1\tau_1}R^{(n)}\left(\tau_1,\tau_2,\dotsc\tau_n\right) \label{3.6.2}\]

Aquí las variables conjugadas de transformada de Fourier\(\Omega_m\) al intervalo de tiempo\(\tau_m\) son la suma en todas las frecuencias para las interacciones de campo incidente hasta el período para el que está evolucionando:

\[\Omega_m=\sum_{i=1}^m\omega_i \label{3.6.3}\]

Por ejemplo, la variable conjugada para el tercer intervalo de tiempo de un\(k_1-k_2+k_3\) experimento es la suma sobre las tres frecuencias incidentes precedentes\(\Omega_3=\omega_1-\omega_2+\omega_3\).

En general,\ chi^ {(3)} es una suma sobre muchas funciones de correlación e incluye una suma sobre estados:

\[\chi^{(3)}\left(\omega_1,\omega_2,\omega_3\right)=\frac{1}{6}\left(\frac{i}{\hbar}\right)^3\sum_{abcd}p_a\sum_{\alpha=1}^4\left[\chi_\alpha-\chi_\alpha^*\right] \label{3.6.4}\]

Aquí a es el estado inicial y la suma es sobre todos los estados intermedios posibles. Además, para describir los experimentos en el dominio de la frecuencia, tenemos que permutar todos los ordenamientos de tiempo posibles. Lo más general, los ocho términos en\(R^{(3)}\) conducen a 48 términos para\(\chi^{(3)}\), como resultado de los 3! =6 permutaciones de la ordenación temporal de los campos de entrada. ²

Dado un conjunto de diagramas, podemos escribir la susceptibilidad no lineal directamente de la siguiente manera:

1) Leer productos de factores de interacción luz-materia.

2) Multiplicar por resonancia denominador términos que describen la propagación bajo\(H_0\). En el dominio de frecuencia, si aplicamos eq. (3.6.2) a funciones de respuesta que utilizan propagadores fenomenológicos de tiempo de la forma eq. (3.2.1), obtenemos

\[\hat G(\tau_m)\rho_{ab}\implies\frac{1}{(\Omega_m-\omega_{ba})-i\Gamma_{ba}} \label{3.6.5}\]

\(\Omega_m\)se define en la eq. (3.6.3).

3) En cuanto al dominio del tiempo, multiplique por un factor de (−1) ^{n para n} interacciones del lado del sujetador.

4) La señal radiada tendrá frecuencia\(\omega_{sig}=\sum_i\omega_i\) y evector de onda\(\bar k_{sig}=\sum_i\bar k_i\).

Como ejemplo, consideremos el término para _R2 aplicado a un sistema de dos niveles que escribimos en el dominio del tiempo en la eq. (3.5.2)

\ [\ begin {alineado}
\ chi_ {2} &=\ izquierda|\ mu_ {b a}\ derecha|^ {4}\ frac {(-1)} {\ omega_ {a b} -\ izquierda (-\ omega_ {1}\ derecha) -i\ Gamma_ {a b}}\ cdot\ frac {1} {\ cancel {\ omega_ {b b}} -\ izquierda (\ omega_ {2} -\ omega_ {1}\ derecha) -i\ Gamma_ {b b}}\ cdot\ frac {(-1)} {\ omega_ {b a} -\ izquierda (\ omega_ {3} +\ omega_ {2} -\ omega_ {1}\ derecha) -i\ Gamma _ {b a}}\\ &=\ izquierda|\ mu_ {b a}\ derecha|^ {4}\ frac {1} {\ omega_ {1} -\ omega_ {b a} -i\ gamma_ {b a}}\ cdot\ frac {1} {-\ izquierda (\ omega_ {2} -\ omega_ {1}\ derecha) -i\ Gamma_ {b b}}\ cdot\ frac {1} {-\ izquierda (\ omega_ {3} +\ omega_ {2} -\ omega_ {1} -\ omega_ {b a}\ derecha) -i\ gamma_ {b a}}
\ final {alineado}\ etiqueta {3.6.6}\]

Los términos se escriben a partir de un diagrama con cada interacción y propagación agregando un término denominador resonante (aquí leyendo de izquierda a derecha). La respuesta completa del dominio de la frecuencia es una suma en múltiples términos como estos.

1. Prior, Y. Una expresión completa para la susceptibilidad de tercer orden\(\chi^{(3})\) -abordajes perturbadores y diagramáticos. IEEE J. Electrón cuántico. QE-20, 37 (1984).

Ver también, Dick, B. Funciones de respuesta y susceptibilidades para espectroscopía óptica no lineal multiresonante: Solución de álgebra computacional perturbadora incluyendo alimentación. Chem. Phys. 171, 59 (1993).

2. Bloembergen, N., Lotem, H. & Lynch, R. T. Formas de línea en dispersión Raman resonante coherente. Indio J. Pure Appl. Phys. 16, 151 (1978).